Nació en Londres en 1931, en el seno de la aristocracia angloirlandesa. Su padre, que murió cuando ella tenía trece años, era Basil Blackwood, cuarto marqués de Dufferin y Ava; íntimo amigo de Evelyn Waugh, formaba parte del círculo descrito en Retorno a Brideshead. Su madre, Maureen Guinness, era una de las cuatro herederas de las célebres cervezas Guinness. Sin embargo, Caroline, bohemia y desafecta, siguió otro destino que el que la familia le tenía asignado: a los veintidós años se casó con el pintor Lucien Freud, con el consiguiente escándalo por la «boda judía». Posteriormente se casaría con el compositor Israel Citkowitz y con el poeta Robert Lowell. El crítico Cyril Connolly, el guionista Ivan Moffat y el fotógrafo Walker Evans se contaron también entre sus relaciones. No fue solo, como la llamó su biógrafa Nancy Schoenberger, una «musa peligrosa», mecenas de artistas, maestra de la anécdota y gran bebedora: ejerció el periodismo y a partir de la década de 1970 se dedicó a la literatura. A su primer libro, For All That I Found Here (1974), que reunía ficción y no ficción, siguieron las novelas de corte autobiográfico La hijastra (1976; Rara Avis núm. 51), que ganó ese año el Premio David Higham a la Mejor Primera Novela, y La anciana señora Webster (1977; Rara Avis núm. 50), que fue un gran éxito y quedó finalista del premio Booker. Posteriormente publicó, entre otras obras, The Fate of Mary Rose (1981), Corrigan (1984) y el reportaje Últimas noticias de la duquesa (1995; Rara Avis núm. 52), que Nicholas Wright adaptó al teatro en 2011. Murió en Nueva York en 1996.